Von wohl keinem anderen Maler ist das Frühwerk von den Jugendzeichnungen bis zum Ende der Studienzeit in einem vergleichbaren Umfang erhalten. Es soll 2024 erstmals der Öffentlichkeit zugänglich werden. Schon in frühester Jugend zeichnete Otto Modersohn in Malbücher (V) bis 1881, Skizzenhefte und Skizzenbücher, die ihn auch in den Jahren der Studienzeit an der Düsseldorfer Akademie begleiten. 34 dieser Malbücher, Hefte und Skizzenbücher befinden sich im Bestand der Otto-Modersohn-Stiftung. 3 Skizzenbücher befinden sich in der Sammlung der Kunsthalle Bremen.
An der Düsseldorfer Akademie entstehen Porträts und figürliche Studien und Nachzeichnungen nach Gipsabgüssen. In den Semesterferien zeichnete er Landschaften und Landschaftskompositionen seiner westfälischen Heimat in kleine und größere Skizzenbücher auf langen Spaziergängen in und um Münster, Soest, Tecklenburg, Delbrück und Lippstadt.
Rainer Maria Rilke widmete diesen Jahren des künstlerischen Aufbruchs in seiner Monographie der Worpsweder Maler sehr viel Aufmerksamkeit.
Neben der Lust am Zeichnen, der Umsetzung seiner gewonnenen Eindrücke auf Papier, galt sein Interesse dem Sammeln von Naturalien. Er hatte ein ausgeprägtes naturwissenschaftliches Verständnis. Er presste Blumen, Kräuter, Gräser und Blätter in Büchern, sammelte Käfer und Schmetterlinge und legte sich über die Jahre eine Sammlung von Vogelbälgern zu. Er kannte alle Dinge bei ihren lateinischen Namen. Dieses enge Verhältnis zur Natur prägte seine Kunst wie sein Leben.
