Ein Schwerpunkt der Sammlung Buchheim liegt auf expressionistischer Kunst, darunter Werke von Erich Heckel, Ernst Ludwig Kirchner, Otto Mueller oder Karl Schmidt­-Rottluff. Neben diesen Wegbegleitern moderner Kunst, hat Lothar­-Günther Buchheim die Qualität ihnen nahestehender Maler wie Max Kaus oder Otto Beyer erkannt. Außerdem sammelte er figurenstarke Künstler wie Paula Modersohn­ Becker oder Lovis Corinth sowie Max Beckmann, Conrad Felixmüller und Alexej von Jawlensky. Alle eint, dass sie über die Tradition hinaus jeweils eigenständige Antworten auf eine aufkommende ungegenständliche Malerei gesucht haben.